Kota San Carlos dulunya merupakan kawasan komunitas Negrito kecil bernama Nabingkalan. Pada tahun 1856, pemukiman tersebut berganti nama menjadi San Carlos dan dijadikan pueblo oleh pemerintah Spanyol.[3] San Carlos menerima pastor paroki pertamanya pada tahun 1892, yang ditunjuk oleh Uskup Jaro.
Di bawah kepemimpinan Romo Leoncio Reta pada tahun 1928, peletakan batu pertama diadakan dan pembangunan gereja San Carlos dimulai. Namun kekurangan dana menjadi penyebab tertundanya pembangunan fondasi yang kokoh dan dinding yang berjarak beberapa meter. Romo Manuel Gomara tidak menginginkan penundaan lagi dalam pembangunan gereja dan pada bulan Mei 1935, dia meminta bantuan hacenderos San Carlos: Gamboa, Broces, Llantadas, dan Menchacas. Don Julio Ledesma akhirnya menyumbangkan 20.000 peso untuk proyek konstruksi tersebut setelah anggaran awal sebesar 12.000 peso dianggap tidak mencukupi. Pembangunan gereja kemudian dilanjutkan kembali. Dr Cerada menggambar cetak biru gereja, dan pembangunannya diawasi oleh arsitek Angel Locsin Yulo. Gereja yang telah selesai ditahbiskan dan diresmikan pada hari raya Santo Carolus Borromeus pada 1935. Panjangnya 51 meter (167 kaki) dan lebarnya 22 meter (72 kaki), dan dibangun pada gaya eklektik, terdiri dari fitur arsitektur Gotik, Bizantium dan Romawi.[4][5]