Er kümmerte sich um seinen Halbbruder, den 1661 geborenen Infanten Karl von Spanien, und brachte ihm Lesen, Schreiben und manches andere bei.
Doch Juan José de Austria beging zuvor einen folgenschweren Fehler, er wollte sich mit seiner Halbschwester Margarita Teresa (1651–1673) – der späteren Frau von Kaiser Leopold I. – verloben. Philipp IV. war dagegen und schloss seinen Sohn von einer Beteiligung an der Regentschaft aus.
Als Vizekönig von Aragonien stellte er sich mehrmals gegen die Günstlinge der Königinmutter Maria Anna von Österreich und führte von 1676 bis zu seinem Tod 1679 die Regierungsgeschäfte; durch den Kampf gegen Korruption, die Errichtung der Junta de Comercio und die Stabilisierung des Geldwertes erreichte er erste Verbesserungen der politischen und wirtschaftlichen Lage Spaniens. Er arrangierte die erste Ehe Karls II. mit Marie Luise von Orléans, um den Einfluss der Königinmutter auf die Regierungsgeschäfte zu senken.
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