1964 gründete Adler das Plattenlabel Dunhill Records, dessen Präsident und Chef-Musikproduzent er von 1964 bis 1967 war. Im Jahr 1965 nahm er bei Dunhill die Folkrock-Band The Mamas and the Papas unter Vertrag, die für einen raschen Umsatzanstieg sorgte.[1] 1967 verkaufte er die Firma für drei Millionen US-Dollar an ABC Records.
Lou Adler heiratete 1964 die Schauspielerin und Sängerin Shelley Fabares und produzierte mehrere ihrer Songs. Sie trennten sich im Jahr 1966, wurden aber bis 1980 nicht geschieden. Danach heiratete er Page Hannah, jüngere Schwester der Schauspielerin Daryl Hannah. Das Paar hat vier Söhne.