En la Exposición Nacional de 1881 presentó el cuadro La campana de Huesca o La leyenda del rey monje, inspirado en la leyenda homónima. No obtuvo medalla alguna, y al recibir solo mención honorífica, presentó su dimisión como director de la Academia Española de Bellas Artes de Roma. En mayo de 1882, es nombrado miembro del jurado para adjudicar la pensión de Paisaje para Roma en representación del Ministerio de Estado, y en octubre de 1883, vuelve a ser miembro del jurado para la pensión de Pintura en Roma.
Cultivó especialmente los temas históricos. Así, se le deben numerosos retratos de la alta sociedad de la época, como Baldomero Espartero, Isabel II de España, Alfonso XII de España y Emilio Castelar y Ripoll. Pero, sobre todo, es pintor representativo de una tendencia pictórica que domina la segunda mitad del siglo XIX: la pintura de grandes acontecimientos en relación con la historia de cada país. Se trata de «pintura de historia» o «realismo retrospectivo» en la medida en que trata de recrear con realismo hechos ocurridos en el pasado histórico. Además, realizó algunos cuadros de género, que se conservan en el Museo del Prado, como Retrato de una dama francesa, Mujer con mantilla blanca y Dama con abanico, entre otros.
Tras la muerte de Gustavo Adolfo Bécquer, Casado siguió dos de los procedimientos habituales en el siglo XIX para honrar y recordar a su amigo:
Realizó un dibujo de Bécquer en su lecho de muerte. Media hora después del óbito, acaecido al amanecer del 22 de diciembre de 1870, se produjo un eclipse total de sol. El pintor elaboró un grabado en que el semblante tranquilo destaca sobre un fondo envuelto en penumbras.
A la salida del funeral, Casado propuso a varios de los asistentes la idea de editar las obras del malogrado escritor. Para estudiar los detalles de esta edición, se celebró a la una de la tarde del día 24 de diciembre una reunión en su estudio de pintura. Así se acordó una suscripción pública para recaudar fondos. Ese propósito respondía a dos motivos: por un lado, honrar al amigo fallecido y, por otro, ayudar económicamente a la mujer e hijos de Bécquer. Gustavo le debe a Casado del Alisal su gloria literaria, ya que sus obras podrían haber sido olvidadas de no ser por la decisión de Casado, tal y como corrobora Rafael Montesinos en su libro Bécquer, biografía e imagen.
Su estilo es un tanto frío, intentando conciliar el academicismo y los ideales románticos.
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