Lors de son premier séjour à Benfica, il s'attache à donner au club portugais des structures professionnelles. Otto Glória privilégie le recrutement des joueurs dans la périphérie de la capitale portugaise, ainsi que dans les provinces d'outre-mer d'Afrique. Le résultat est positif : de 1954 à 1959, Benfica remporte deux championnats et trois coupes.
En , il prend la direction de l'Olympique de Marseille avec pour objectif de faire remonter le club de la cité phocéenne en première division. Durant les quatre mois passées avec le club, il ne perd qu'un seul match de championnat[1] et atteint son objectif.
Lors de son deuxième mandat avec Benfica, il remporte deux championnats et deux coupes. Il dirige également le club en 1968 et perd la finale de la Coupe d'Europe des champions à Londres contre Manchester United (1-4).