Sotto l'imperatore Napoleone Bonaparte comandò una divisione del IV corpo del maresciallo Nicolas Jean-de-Dieu Soult durante la campagna del 1805. Nella battaglia di Austerlitz la sua divisione aiutò a respingere il massiccio assalto austro-russo abbastanza da permettere alle altre due divisioni di Soult di sfondare il centro russo.
Sempre sotto Soult, Legrand combatté le battaglie di Jena del 1806 e di Eylau del 1807. Durante la campagna del 1809 guidò una divisione del maresciallo Andrea Massena nelle battaglie di Ebelsberg, Aspern-Essling e Wagram. Durante la campagna di Russia del 1812 combatté col II corpo del maresciallo Oudinot a Polack. Fu gravemente ferito durante l'attraversamento del fiume Beresina, ma sopravvisse alla disastrosa ritirata d'inverno.
Legrand fu impiegato in comandi minori durante la campagna del 1814 in Francia. Morì a Parigi il 9 gennaio 1815 in seguito alle ferite riportate sul fiume Beresina.