W 1963 zmienili nazwę zespołu na Simon & Garfunkel. Kombinacja słodkiego, melodyjnego głosu Garfunkela z umiejętnościami kompozytorskimi Simona spowodowała, że duet stał się jednym z najpopularniejszych wykonawców lat 60. Jednak w wyniku różnic i rozbieżności co do planów zawodowych duet rozpadł się zaraz po wydaniu najbardziej cenionego albumu Bridge Over Troubled Water, w 1970.
W latach siedemdziesiątych Garfunkel wydał kilka albumów solowych, i chociaż nie osiągnął popularności równej duetowi Simon i Garfunkel, wprowadził swoje single I Only Have Eyes For You i Bright Eyes na pierwsze miejsca brytyjskich list przebojów oraz All I Know na listę amerykańską Top 10. Bright Eyes znalazło się także w ścieżce dźwiękowej filmu Watership Down.
Po rozczarowująco złym odbiorze płyty z 1981 Scissors Cut, Garfunkel ponownie połączył się z Paulem Simonem, grając słynny koncert w Central Parku. Rozpoczęli wspólną pracę nad nowym albumem studyjnym, ale Garfunkel porzucił projekt, nie zgadzając się na teksty Simona. Po tym fakcie opuścił scenę muzyczną na kilka lat, ale powrócił w 1988 z płytą Lefty. Projekt nie spotkał się z dobrym przyjęciem i Garfunkel milczał aż do 1993, kiedy to wydał album Up 'til Now. Jego najciekawszym wydawnictwem pozostaje zapis koncertu Across America na Ellis Island z 1996. Album jest muzycznym zapisem pieszej wędrówki artysty poprzez amerykańskie stany. Wydany został m.in. na DVD. Ostatnimi albumami artysty są Everything Waits To Be Noticed (2002) oraz Some Enchanted Evening, który premierę miał 30 stycznia 2007 roku.
Na początku 2004 stał się bohaterem doniesień prasowych dotyczących aresztowania go za posiadanie marihuany[2].
Na przełomie 2003/2004 roku oraz w 2004 duet Simon & Garfunkel dał szereg koncertów w Stanach Zjednoczonych oraz w Europie. Wspólna trasa odniosła medialny i komercyjny sukces, a kończący ją darmowy koncert w Rzymie zgromadził 600 tys. fanów. Podczas większości koncertów tej trasy, duet wspierany był przez niezapowiadanych The Everly Brothers, na których muzyce Paul i Art wzorowali się w latach 50.
Życie prywatne
Żonaty z byłą modelką Kim Cermak (śpiewa na płycie Across America); ma dwoje dzieci: James i Beau Daniel.