Carvalho disputou as eleições presidenciais santomenses de 2011, enquanto era o presidente da Assembleia Nacional. Ele foi apoiado em sua campanha pelo então primeiro-ministro Patrice Trovoada. Carvalho terminou em segundo lugar no primeiro turno com 21,8 por cento dos votos, atrás do ex-presidente Manuel Pinto da Costa. Costa saiu vitorioso no segundo turno de duas pessoas, com 52,9% dos votos.[2] Carvalho posteriormente tornou-se vice-presidente da ADI.[3]
Presidência
Na eleição presidencial de julho de 2016, Carvalho obteve a maioria dos votos, mas ficou um pouco aquém da maioria com 49,8 por cento, então um segundo turno foi realizado algumas semanas depois. No entanto, Costa, o presidente em exercício, retirou-se do segundo turno de 7 de agosto, alegando fraude na eleição de julho. Isso efetivamente entregou a presidência a Carvalho.[4] Ele foi inaugurado no papel em 3 de setembro. O processo eleitoral foi bem recebido internacionalmente, com um Departamento de Estado dos Estados Unidos comunicado de imprensa afirmando que "Esta eleição é mais uma demonstração do compromisso de longa data de São Tomé e Príncipe com os valores democráticos. Através da sua conduta exemplar, o povo de São Tomé e Príncipe continua a servir de farol da democracia para outros países".[5]