Já beirando os 40 anos e sem chances de retornar ao time titular, devido a grande fase de Júlio César, no dia 7 de julho de 2010, Toldo anunciou oficialmente sua aposentadoria aos 38 anos de idade.
Até o final de 2004, Toldo defendeu a Seleção Italiana 28 vezes. Apesar de disputar a posição com goleiros como Gianluca Pagliuca, Angelo Peruzzi e Gianluigi Buffon, Toldo foi escolhido para começar a Eurocopa de 2000, já que Buffon havia quebrado sua mão em um amistoso contra a Noruega, faltando apenas oito dias para o início da competição. Toldo ajudou o seu país a conquistar o vice-campeonato, atrás da França. Durante a semi-final contra a Seleção Neerlandesa, dona da casa, Toldo defendeu um pênalti durante o jogo e mais dois na disputa por pênaltis. Na final, porém, ele falhou na defesa do chute de Sylvain Wiltord, quando a partida já estava próxima de se encerrar e a Itália vencia por um gol. A França venceu na prorrogação com um gol de David Trézéguet.
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