Böll passou a se dedicar integralmente à literatura aos 30 anos. Seu primeiro romance, Der Zug war pünktlich (O trem foi pontual), foi publicado em 1949. Muitos outros romances, contos, radionovelas e coletâneas de ensaios se seguiram, e, em 1972, ele recebeu o Prêmio Nobel de Literatura.
Entre 1972 e 1973, foi presidente do PEN International, a associação mundial de escritores e mais antiga organização de direitos humanos.
Sua obra foi traduzida em mais de 30 idiomas, e ele continua sendo um dos escritores mais lidos da Alemanha.
Obra
Kreuz ohne Liebe, escrito entre 1946 e 1947, publ. 2002
Der Zug war pünktlich, 1949
Das Vermächtnis, escrito entre 1948 e 1949, publ. 1981
Wanderer, kommst du nach Spa, 1950
Die schwarzen Schafe, 1951
Nicht nur zur Weihnachtszeit, 1951
Wo warst du, Adam?, 1951
Der Engel schwieg, escrito entre 1949 e 1951, publ. 1992 (trad. portuguesa: O Anjo Silencioso/O Anjo Mudo))
Und sagte kein einziges Wort, 1953 (trad. portuguesa: E não disse nem mais uma palavra)
Haus ohne Hüter, 1954 (trad. portuguesa: Casa Indefesa)
Das Brot der frühen Jahre, 1955
Irisches Tagebuch, 1957
Die Spurlosen, 1957
Doktor Murkes gesammeltes Schweigen, 1958
Billard um halb zehn, 1959 (trad. portuguesa: Bilhar às nove e meia)
Unberechenbare, 1960 (trad. portuguesa: Os hóspedes inesperados)
Ein Schluck Erde, 1962
Ansichten eines Clowns, 1963 (trad. portuguesa: Pontos de Vista de um Palhaço)
Entfernung von der Truppe, 1964
Ende einer Dienstfahrt, 1966 (trad. portuguesa: Fim de uma Viagem)
Böll também trabalhou como roteirista e teve alguns de seus livros adaptados para o cinema e a televisão. Entre as adaptações, destacam-se A Honra Perdida de Katharina Blum (dirigido por Volker Schlöndorff e Margarethe von Trotta, em 1975), Não reconciliados (Nicht versöhnt oder Es hilft nur Gewalt wo Gewalt herrscht, adaptação do romance Billard um halb zehn, realizada por Jean-Marie Straub, em 1965) e Ansichten eines Clowns (filme de 1976, dirigido por Vojtech Jasný, com Hanna Schygulla).