С 12 марта 1870 года — действительный член Общества любителей Российской словесности при Московском университете[3]. С переездом в Москву, Барсов был принят также в члены Общества истории и древностей российских. Его секретарём он состоял более четверти века — с 1881 по 1907 год; был редактором издаваемых обществом «Чтений». Научная деятельность Барсова имела своим предметом изучение древнерусской письменности и быта, по количеству своих трудов Барсов принадлежит к наиболее продуктивным исследователям древнерусской письменности своего времени.
Помимо отдельных сочинений, он сделал много разных сообщений, снабдил предисловиями много письменных памятников старины и народного творчества. Полный список написанного им приведён у Венгерова (т. II) и в брошюре Д. В. Цветаева «Записка о трудах Е. Барсова» (М., 1887).
Большое количество материалов, которыми Барсов обогатил науку, он черпал из своего собрания рукописей, на приобретение которых тратил все свои средства. Барсов сумел составить одну из наиболее значительных палеографических коллекций. Барсов собирал произведения старообрядческой литературы и рукописей по истории церковной реформы. Им сделано описание рукописного собрания Выголексинского Поморского монастыря Олонецкой губернии.
Им была собрана уникальная коллекция из 500 древнерусских рукописей, хранящаяся в ГИМ и РГБ. Д. В. Цветаев указывал:
Существенным подспорьем для ученой производительности г. Барсова служит собранная им богатая рукописная библиотека. Первоначально собиратель интересовался лишь теми рукописями и актами, которые имели отношение к прямой его задаче, к истории Олонецкого края; все же прочие он принес в дар Киевской Духовной академии, которые и описаны в «Трудах» ея. На рукописях вообще историко-литературных он сосредоточил своё внимание только после ближайшего знакомства с П. Н. Рыбниковым. Главным же образом его собрание составилось в Москве, благодаря московскому антикварному рынку. Только здесь единственно могла быть собрана систематическая библиотека старообрядческих писателей"
В 1870-х по инициативе Барсова и городского головы Череповца И. А. Милютина был открыт музей в Череповце. Барсов пожертвовал часть своей коллекции для организации музея и разработал его устав[4]. Также в музей древностей Московского археологического общества он передал старинные головные украшения и принадлежности русского костюма.
Собрание Барсова по систематичности не уступало коллекции В. М. Ундольского, а по количеству приближалось к погодинскому Древлехранилищу. Это была одна из лучших по тому времени палеографических коллекций, включавшая около пятисот рукописей по истории раскола и около тысячи старообрядческих рукописей. В коллекции было большое собрание портретов раскольников.
Коллекция литературы и рукописей Е. В. Барсова, была удостоена Уваровской премии. В 1914 году своё рукописное собрание (2728 рукописей XV—XIX вв.) и старопечатные книги за пятьдесят пять тысяч рублей Барсов отдал Историческому музею.