Часто рассматривался как один из наиболее «прогрессивных» членов Коллегии кардиналов. Кардинал Мартини получил широкую известность благодаря своим всесторонним и непредвзятым работам, популярных в одних кругах и пользующихся дурной славой — в других.
В 2002 году кардиналу Мартини исполнилось 75 лет, возраст принудительной отставки в Церкви. Его преемником на посту архиепископа Милана стал кардиналДиониджи Теттаманци. Во время Папского Конклава 2005 года Мартини было 78 лет, и, следовательно, он имел право голосовать за нового понтифика. В течение многих лет часть католиков считала, что именно кардинал Мартини может быть избран папой. Однако после смерти Иоанна Павла II, большинство специалистов сошлись во мнении, что его избрание маловероятно, принимая во внимание его либеральную репутацию и то, что он страдает от болезни Паркинсона. Тем не менее, если верить газете La Stampa, Мартини в ходе первого голосования на Конклаве получил большее количество голосов, чем кардинал Йозеф Ратцингер, будущий папа римскийБенедикт XVI (40 против 38). Правда есть и другие описания Конклава: например, анонимный кардинальский дневник сообщает, что Мартини никогда не набирал более дюжины голосов, в отличие от другого кардинала-иезуита, Хорхе Марио Бергольо из Буэнос-Айреса, и именно поэтому быстро отозвал свою кандидатуру.[5]
В апреле 2006 года, в ответ на вопрос журналиста, Мартини заявил, что в некоторых случаях использование презервативов среди супружеских пар, где один из супругов имеет ВИЧ/СПИД, чтобы предотвратить его передачу партнёру, могло бы быть «меньшим злом». Однако он быстро оговорился, что одно дело потворствовать этому «меньшему злу» в таких случаях, и совсем другое для церкви — содействовать использованию презервативов. Официальная доктрина Католической церкви гласит, что с ВИЧ нужно бороться воздержанием, и Церковь выступает против использования презервативов в любой ситуации.
Через несколько дней официальный Ватикан сообщил, что кардинал Мартини поторопился, и позиция Церкви в вопросе использования презервативов неизменна.
Кардинал Карло Мария Мартини скончался 31 августа2012 года во сне в 3:45 вечера, от болезни Паркинсона, в Aloisianum в Галларате. Заупокойная месса была отслужена в церкви Aloisianum в тот же день в 8:30 вечера. Кардинал отслужил свою последнюю Мессу утром 30 августа2012 года. Кардинал Мартини попросил, чтобы на его могиле быть выбиты слова Псалма 119: Слово Твое — светильник ноге моей и свет стезе моей. Тело кардинала было выставлено в с полудня субботы, 1 сентября в кафедральном соборе Милана. Заупокойная месса была отслужена архиепископом Милана кардиналомАнджело Скола, в этом соборе в понедельник, 3 сентября, в 4 вечера. Премьер-министр ИталииМарио Монти присутствовал на похоронах.