Sin ryktbarhet vann Flammarion genom att på ett entusiastiskt och underhållande sätt populariseranaturvetenskaperna, särskilt astronomin, men hans skrifter har också en tendens till mysticism och uppvisar på flera ställen en spiritistisk världsåskådning.
Med understöd av en privat donation öppnade Flammarion 1887 ett eget observatorium i Juvisy norr om Paris. Han grundade 1882 månadstidskriften "L'Astronomie" och grundade 1887, och var den första presidenten i, Société Astronomique de France.
Av hans publikationer väckte i synnerhet La pluralité des mondes habités (1862; Bebodda verldar) ett oerhört uppseende och översattes till ett flertal språk. Även Les mondes imaginaires et les mondes réels (1864; Fantasiens verldar och verklighetens verldar) och Dieu dans la nature (1866; Gud i naturen), Les merveilles célestes (1865; Himlens under), Astronomie populaire (1880; Populär astronomi), Uranie (1889; Urania), La fin du monde (1893; Världens undergång), L’inconnu et les problèmes psychiques (1900; Det okända och lifvets psykiska gåtor) och många andra vann stor spridning.
Av Flammarions arbeten av mer vetenskaplig karaktär märks Catalogue des étoiles doubles et multiplas (1878) och La planète Mars et ses conditions d’habilabilité (1892).
Bland hans senare skrifter märks romanen Stella (1911; svensk översättning 1912) och La mort et son mystère (två band, 1920–1921). Flera av hans arbeten utgick i ett 40-50-tal upplagor.
Svenska översättningar
La pluralité des mondes habités (1862)
Bebodda verldar eller villkoren för himlakropparnas beboelighet, betraktade från astronomiens, fysiologiens och den naturliga filosofins synpunkter (anonym översättning, Hierta, 1866) Fulltext
Fantasiens verldar och verklighetens verldar: en resa genom verldsrymden, eller Kritisk undersökning af de menskliga teorierna angående stjernornas invånare (anonym översättning, Hierta, 1867) Fulltext
Världsalltet: fantasi och verklighet (översättning i sammandrag av O. H. D. (Oscar Heinrich Dumrath), Björck & Börjesson, 1917). Ny uppl. med titel Fantasi och verklighet (Lundwall, 1982)
Dieu dans la nature (1866)
Gud i naturen (anonym översättning, Hierta, 1868) Fulltext
Les merveilles célestes (1865)
Himlens under: causerier i populär astronomi (anonym översättning, Lamm, 1870)