Найвизначнішою його працею була «Histoire Naturelle des Araignées» (1892—1903), енциклопедична розробка родів павуків світу. Вона вийшла у двох томах по понад 1000 сторінок кожен зі стількома ж малюнками Симона. Працюючи в Національному музеї природознавства в Парижі, Симону знадобилося 11 років, щоб завершити цю роботу, водночас працюючи над розробкою таксономічної схеми, яка охоплювала б відомі таксони.[4] Симон описав загалом 4650 видів павуків, і станом на 2013 рік близько 3790 видів з них все ще вважаються дійсними.[3]Міжнародне товариство арахнологів вручає нагороду Симона за життєві досягнення.[5]
Симон також цікавився колібрі. Він описав кілька їх видів і рас, а також створив роди Anopetia, Stephanoxis, Haplophaedia і Taphrolesbia. Він є вшанований назвою раси simoniколібрі-шаблекрила вилохвостого (Eupetomena macroura). Його основоположною роботою про колібрі стала Histoire Naturelle des Trochilidae, що вийшла у 1921 році.
Праця над рослинами
Внесок Симона у ботаніку був незначним, в порівнянні з його науковим доробком загалом. Для позначення його, як автора під час цитування ботанічної назви використовується стандартне скорочення Simon, що важливо аби не плутати його внесок з внеском франузького натураліста Ежена Ернеста Симона (1871—1967), скорочення E.Simon.[7]
