Das Bistum São Luís do Maranhão wurde am 30. August 1677 durch PapstInnozenz XI. mit der Päpstlichen BulleSuper universas orbis Ecclesias aus Gebietsabtretungen des Bistums Olinda errichtet und dem Patriarchat von Lissabon als Suffraganbistum unterstellt. Am 2. Dezember 1921 wurde das Bistum São Luís do Maranhão durch Papst Benedikt XV. zum Erzbistum ohne Suffraganbistümer erhoben. Am 10. Februar 1922 wurde das Erzbistum São Luís do Maranhão durch Papst Pius XI. mit der Päpstlichen Bulle Rationi congruit zum Sitz eines Metropoliten erhoben. Das Erzbistum gab in seiner Geschichte mehrmals Teile seines Territoriums zur Gründung neuer Bistümer ab. Heute gehören neben dem Erzbistum São Luís do Maranhão elf Bistümer zur Kirchenprovinz.