Lee Joon-gi a passé plus de cinquante auditions pendant un an dans l'espoir de décrocher un rôle sans réel succès[1]. Le , il est repéré par l'agence Mentor Entertainment alors qu'il passait une audition pour des agences cherchant de nouveaux talents[2]. Ce n'est qu'en 2005 qu'il obtient son tout premier rôle principal dans le film Le Roi et le Clown où il interprète le rôle de Gong-gil, un clown efféminé. L'homosexualité du personnage qu'il incarnait l’inquiétait, il pensait que cela pouvait compromettre sa carrière d'acteur[3].
En 2006, il joue dans le film Fly, Daddy, Fly, mais ne reçoit que la somme de 100 000 000 de wons car il a signé le contrat début décembre avant la sortie de Le Roi et le Clown : il était à ce moment-là un acteur encore inconnu[4]. Lors de la 10e édition du festival international du film de Shanghai, il est remarqué par le célèbre réalisateur chinois, Chen Kaige, celui-ci lui propose de tourner un film avec lui en Chine[5]. Ensuite, Lee Joon-gi est élu ambassadeur de la 10e édition du festival international du film fantastique de Puchon avec l'acteur Park Joong-hoon. Ce sont les premiers hommes avoir été choisis pour représenter le festival où habituellement, seules des actrices étaient représentées depuis 1997[6].
En septembre 2007, il incarne le rôle de Kim-min dans le film nippo-coréen Virgin Snow avec l'actrice japonaise Aoi Miyazaki. Il a d'ailleurs expliqué pourquoi il avait rejoint le casting, disant : « J'espère que ce film permettra d'améliorer les relations amicales entre les deux nations »[7]. Le , il est choisi comme ambassadeur pour la lutte contre le piratage en compagnie des acteurs Ahn Sung-ki et Uhm Tae-woong(en) afin de sensibiliser le public aux effets néfastes de la piraterie en Corée du Sud[8].
Il participe à une série de litiges en septembre 2008 grâce son agence Mentor Entertainment, avant d'être poursuivi pour rupture de contrat pour laquelle a dû payer la somme de 500 000 000 de wons et fut accusé de cacher 1 000 000 000 de wons pour créer sa propre agence avec son manager. Il avait déclaré avoir subi un préjudice financier important que la société avait du mal à gérer les affaires fiscales et la répartition des bénéfices ; il les avait informés de l'annulation du contrat en février[9].
Le , il est choisi comme ambassadeur du Séoul Hallyu Festival 2008, parrainé par le ministère de la Culture, des Sports et du Tourisme(en) afin d'améliorer l'image de la Corée du Sud en Asie et dans le monde ainsi promouvoir davantage le néologisme coréen hallyu comme une marque mondiale. Il a également déclaré : « Lorsque je choisis mon travail, je voudrais choisir celui qui implique de travailler avec d'autres pays. Au lieu de montrer une star hallyu, je vais faire de mon mieux pour montrer les meilleurs images de mon pays pour ceux qui aiment la Corée »[10],[11].
Il sort son premier album studio J Style le . Il a été classé 1er dans le classement musical Hanteo. L'une des chansons de l'album, Selfless Dedicated Trees a été écrite par Lee Joon-gi spécialement pour ses fans[12].
À la suite de l'expiration de son contrat avec l'agence Mentor Entertainment, Lee Joon-gi signe avec un nouvel organisme indépendant, la JG Company en février 2010. Le , Lee Joon-gi commence son service militaire obligatoire dans l'Armée de terre de la République de Corée pour cinq semaines de formation au camp d'entraînement militaire de Nonsan suivi par le service actif. Pendant son mandat, il a demandé la prolongation du tournage du film Grand Prix dont il venait de commencer le tournage un mois auparavant, ainsi que celui de la série télévisée Faith, mais n'ayant pu obtenir cette prolongation, il décide d'abandonner les deux projets[13],[14]. Le , un cadre en acier le heurte pendant la dernière répétition de la comédie musicale, Voyage of Life dans laquelle il jouait avec l'acteur Ju Ji-hoon, et qui commémore le soixantième anniversaire de la guerre de Corée. Il fut conduit d'urgence à l'hôpital de l'université nationale de Séoul. L'accident lui a valu 50 points de suture. Son médecin lui a recommandé de prendre du repos afin d'éviter que sa plaie ne s'infecte. Malgré le conseil de son médecin, il a insisté pour jouer dans la comédie musicale, considérant que ce premier spectacle était très important, aussi parce que le spectacle avait déjà vendu 98 % des billets et qu'il ne voulait pas décevoir ses fans étrangers venus voir le spectacle[15],[16]. Il termine son service militaire le [17].
Après son service militaire, il commence le tournage de la série télévisée fantastique Arang and the Magistrate avec l'actrice Shin Min-a en mai 2012. Il a tourné sans l'aide de cascadeurs[18]. Le , il reçoit le prix de l'émission la plus populaire pour son émission Lee Jun Ki’s JG STYLE! dans la catégorie hallyu aux Skapa awards 2012 au Japon. Il n'a pas pu assister à la cérémonie en raison du tournage de la série télévisée Arang and the Magistrate mais a filmé une vidéo dans laquelle il remercie ses fans et les personnes avec lesquelles il a travaillé[19].
En 2013, il joue le rôle de Jang Tae-san, un gangster qui apprend qu'il est le père d'une fille atteint d'une leucémie et qui doit à tout prix avoir une greffe de moelle osseuse dans la série télévisée Two Weeks[20].
Bien avant d’être acteur, il avait commencé une carrière de mannequin en posant pour la marque Kimchi, So Basic en 2001[21].
Il pose pour la marque Pepsi, avec qui, il a signé un contrat d'une durée d'un an en 2008. Il a été choisi pour sa popularité croissante en Chine, à Hong Kong et à Taiwan[22]. En juillet, il pose pour le catalogue d'automne de la marque de cosmétiques coréenne, VOV. Il a notamment fait don de l'argent qu'il a gagné lorsqu'il posait pour des publicités à la marque VOV pour aider des enfants atteints d'un cancer[23].
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