Народився 4 вересня1934 року. Вихованець юнацьких команд футбольних клубів «Атлетіко» (Лас-Пальмас) та «Атланта» (Буенос-Айрес). У дорослому футболі дебютував 1957 року виступами за головну команду останнього, в якій провів дев'ять сезонів, взявши участь у 236 матчах чемпіонату.
1966 року перейшов до «Росаріо Сентраль», за який відіграв чотири сезони. Граючи у складі «Росаріо Сентраль» також здебільшого виходив на поле в основному складі команди. Завершив професійну кар'єру футболіста виступами за команду «Росаріо Сентраль» у 1969 році.
Загалом протягом кар'єри у національній команді, яка тривала 5 років, провів у її формі 12 матчів.
Кар'єра тренера
Розпочав тренерську кар'єру невдовзі по завершенні кар'єри гравця, 1971 року, очоливши тренерський штаб клубу «Росаріо Сентраль». Згодом тренував його команду у 1973–1975 роках, привівши її до перемоги у національній першості 1973 року.
У подальшому працював із низкою аргентинських клубних команд, а також з мексиканським «Текос» (у 1975–1977) та іспанським «Реал Бетіс» (протягом 1999–2000 років). На чолі команди «Феррокаріль Оесте» ще двічі, у 1982 і 1984 роках ставав чемпіоном Аргентини.
Останнім місцем тренерської роботи Карлоса Грігуоля був клуб «Хімнасія і Есгріма», головним тренером команди якого він був з 2003 по 2004 рік.