خلال فترة عمله في الفسطاط، شرع في حملة الأمر بالمعروف والنهي عن المنكر، وسن تدابير مثل منع الملاهي والخمور. كما اتخذ إجراءات ضد الكنائس المسيحية التي شُيّدت مؤخرًا، فتكلم القبط معه في تركها وأن يجعلوا له في مقابلة ذلك خمسين ألف دينار فامتنع من ذلك، وكان كثير الصدقة في الليل، فمالت الناس إليه، فلما رأى ميل الناس إليه، أظهر ما في نفسه من أنه يصلح للخلافة وطمع في ذلك، فكتب بعض أهل مصر إلى هارون الرشيد وعرفه بذلك، فسخط عليه هارون وعزله عن إمرة مصر في يوم الجمعة 26 ربيع الأول سنة 171 هـ / 787م، وولى مصر بعده موسى بن عيسى بن موسى، فكانت ولاية علي بن سليمان على مصر نحو سنة وثلاثة أشهر.[7]
توجه علي بن سليمان إلى الرشيد فندبه لقتال يحيى بن عبد الله بالديلم وصحبته الفضل بن يحيى البرمكي. واستمر علي بن سليمان معظمًا إلى أن مات. وتوفي بعد عزله عن مصر في سنة 172 هـ/788م، وقيل: سنة 178 هـ.[8]
Al-Azdi، Abu Zakariyya Yazid ibn Muhammad ibn Ilyas (2006). Mahmud، Ahmad 'Abdallah (المحرر). Tarikh al-Mawsil. Lebanon: Dar al-Kutub al-'Ilmiyyah. ج. 1. مؤرشف من الأصل في 2022-05-06.
Bosworth، C.E.، المحرر (1989). The History of al-Ṭabarī, Volume 30: The ʿAbbāsid Caliphate in Equilibrium: The Caliphates of Mūsā al-Hādī and Hārūn al-Rashīd, A.D. 785–809/A.H. 169–192. SUNY series in Near Eastern studies. ألباني، نيويورك: جامعة ولاية نيويورك للصحافة. ISBN:978-0-88706-564-4. {{استشهاد بكتاب}}: الوسيط |ref=harv غير صالح (مساعدة)
Kennedy، Hugh، المحرر (1990). The History of al-Ṭabarī, Volume 29: Al-Mansūr and al-Mahdī, A.D. 763–786/A.H. 146–169. SUNY series in Near Eastern studies. ألباني، نيويورك: جامعة ولاية نيويورك للصحافة. ISBN:978-0-7914-0142-2. {{استشهاد بكتاب}}: الوسيط |ref=harv غير صالح (مساعدة)
Khalifah ibn Khayyat (1985). al-Umari (المحرر). Tarikh Khalifah ibn Khayyat, 3rd ed. Al-Riyadh: Dar Taybah.