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Après avoir commencé sa carrière au FH Hafnarfjörður, il devient rapidement un grand espoir du handball islandais. Ainsi, en juin 2008, il signe un pré-contrat pour le club allemand du TBV Lemgo mais signe finalement en décembre 2008 un contrat de quatre ans à compter de la saison 2009-2010 au THW Kiel, contrat par la suite prolongé de deux années supplémentaires.
En , il signe un contrat pour le club hongrois du Veszprém KSE à compter de la saison 2015-2016[2].
Durant l'intersaison 2017, il s'engage à rejoindre le FC Barcelone au terme de son contrat avec Veszprem, en juin 2018[3]. La veille du départ en stage de pré-saison, Pálmarsson envoie un message à Ljubomir Vranjes, son nouvel entraîneur à Veszprém KSE, pour lui indiquer qu’il retournait en Islande et ne reviendrait pas à Veszprém[4]. Après un bras de fer de 4 mois pendant lequel Pálmarsson s’est entraîné chez lui en Islande et n’a joué aucun match avec Veszprém, un accord est finalement trouvé entre Veszprém et Barcelone avec à la clé un contrat de 4 ans, jusqu’en juin 2021[5].
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