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En 1919, Walker commence sa carrière avec le film canadien Back to God’s Country filmé près du cercle arctique. Au cours des sept prochaines années il travaille en tant que free-lance pour différents studios et pour les réalisateurs renommés W. S. Van Dyke, Francis Ford, George B. Seitz et d’autres.
En 1927, il rejoint Colombia Pictures et y travaillera presque exclusivement jusqu’à sa retraite en 1952. Walker collabore avec le réalisateur Frank Capra sur 20 films dont Ladies of Leisure (1920), The Bitter Tea of General Yen (1933), Lady for a Day (1933), It Happened One Night (1934), Lost Horizon (1937), Mr. Deeds Goes to Town (1936), You Can’t Take It with You (1938), M. Smith Goes to Washington (1939) et La vie est belle (1946).
En plus de son travail cinématographique, Walker détient 20 brevets sur diverses inventions liées à la caméra dont le système de double-exposition, plusieurs objectifs à zoom, l’objectif Duomar, le dispositif de diffusion variable, le mesureur de maquillage facial, des caméras légères et des techniques de diffusion optiques. Une partie de ces inventions sont depuis 1994 visibles au club-house ASC à Hollywood.
Walker a été nommé à quatre reprises à l’Oscar de la meilleure cinématographie. En 1982 il a été le premier à recevoir le prix Gordon E. Sawyer qui lui a été remis par l’Academy of Motion Picture Arts and Science en reconnaissance de ses contributions technologiques à l’industrie du cinéma. En 1984, il collabore à son autobiographie The Light on her Face, avec sa seconde épouse Juanita Walker.
