En 2010, elle commence sa carrière de chanteuse en sortant son premier single, Whip My Hair qui rencontre le succès et dont les paroles ont été écrites par Janae Rockwell et Ronald Jackson. Elle signe, dans un premier temps, sur le label Roc Nation de Jay-Z[1] et rejoint ensuite le label Interscope Records puis Polydor.
Elle a deux frères, Jaden Smith et Trey Smith qui sont également acteurs. Willow et ses frères sont les jeunes ambassadeurs pour Project Zambia, une association fournissant de l'aide aux enfants zambiens dont l'entourage a été victime du SIDA[2].
En janvier 2010, Will Smith annonce qu'il a prévu de produire le remake du célèbre comic Little Orphan Annie, dans lequel Willow aura le rôle principal. C'est finalement l'actrice Quvenzhané Wallis qui obtient le rôle.
En juin 2010, lors d'une entrevue accordée dans l'émission télévisée Lopez Tonight, sa mère annonce que sa fille enregistrera un premier album. Willow a annoncé peu de temps après cet entretien son single suivant, 21st Century Girl. Elle chante sa chanson Whip My Hair pour la première fois sur le plateau de The Ellen Show, single qui est sorti le lendemain de cette performance[5].
Elle fait la première partie de la tournée européenne de Justin Bieber du 4 mars au . Elle y interprète chaque soir trois de ses chansons, Whip My Hair, Rockstar et 21st Century Girl.
Son cinquième single, Summer Fling est disponible en visionnement sur YouTube depuis le [6]. Il a déjà été visionné plus de 2 millions de fois. En Willow interprète sa chanson Summer Fling sur le plateau du Queen Latifah Show.
Willow s'est créé un compte SoundCloud où elle a posté plusieurs musiques comme : 5 en duo avec son frère Jaden Smith, Drowning en duo avec Mecca Kalani, et de nombreux titres. Le Willow sort un EP intitulé 3, cet EP contient donc 3 musiques : 8, 9 en collaboration avec SZA et le titre Flowers. En , elle fait une performance au Beats By Dre de Soho à New York en compagnie de son frère Jaden Smith.
ARDIPITHECUS est le nom de son premier album qui sort le sur les labels Roc Nation et Interscope Records. The 1st est le titre de son second opus qui sort le , cette fois-ci sur le label Interscope Records.
En 2019, elle fait son coming out en tant que bisexuelle dans l'émission qu'elle présente, Red Table Talk[7]. La même année, le , elle sort son premier album intitulé WILLOW incluant le titre U KNOW en featuring avec son frère Jaden.
A l’été 2021, elle devient l’égérie mondiale du nouveau parfum de Thierry Mugler « Alien Goddess » et sort son quatrième album solo Lately I Feel Everything qui contient le single Transparent Soul sur les labels Roc Nation et Polydor.
