Come musicista, McCallum ha pubblicato alcuni album, EP e singoli jazz tra il 1966 e il 1968. È inoltre coautore del brano strumentale The Edge, scritto assieme al compositore e produttore statunitense David Axelrod, brano in seguito utilizzato come sample dell'intro della canzone The Next Episode dei rapper Dr. Dre e Snoop Dogg.
McCallum nacque a Glasgow e studiò alla University College School, una famosa scuola indipendente a Hampstead, Londra. Iniziò la sua carriera con piccole parti in alcuni film britannici tra la fine degli anni cinquanta e l'inizio dei sessanta. Nel 1963 partecipò al film La grande fuga, sul set del quale presentò l'allora sua consorte Jill Ireland a Charles Bronson. Jill in seguito lo lasciò per sposare proprio lo stesso Bronson. Dopo la morte nel 2014 di Richard Attenborough, James Garner e Angus Lennie, McCallum e John Leyton erano gli unici attori superstiti del film.
McCallum raggiunse la definitiva consacrazione con Organizzazione U.N.C.L.E. (1964-1968), serie televisiva di spionaggio nata come trampolino di lancio per l'attore americano Robert Vaughn. Il telefilm fece inaspettatamente di McCallum un sex symbol: il suo taglio di capelli in stile Beatles si contrapponeva al look piuttosto tradizionale di Vaughn. Diventò popolare anche grazie alla canzone Love Ya, Illya cantata da Alma Cogan sotto il nome di Angela and the Fans (I wish, I wish, I wish, I wish, I wish that Illya loved me, trad. voglio, voglio, voglio, voglio, voglio che Illya mi ami), grande successo delle "pirate radio" in Gran Bretagna nel 1966.
Divenuto un volto familiare sul piccolo schermo, McCallum faticò a replicare lo stesso successo ottenuto con il ruolo di Kuryakin. Le altre sue interpretazioni più note furono quelle di Giuda Iscariota nel film La più grande storia mai raccontata (1965) di George Stevens, dello scienziato Daniel Westin, protagonista della serie televisiva L'uomo invisibile (1975-1976), e di Acciaio nella serie Zaffiro e Acciaio (1979-1982), assieme a Joanna Lumley.
Negli anni sessanta registrò alcuni album per la Capitol Records con il produttore David Axelrod: A Bit More of Me (1966) e It's Happening Now! (1967). Il più noto dei suoi pezzi è probabilmente The Edge, eseguito anche dal Dr. Dre così come il riff di The Next Episode. Musicista di formazione classica, concepì in questi album un suono in cui si fondevano oboe, corno francese, chitarra e batteria.
McCallum apparve come guest star nella prima stagione della serie televisiva americana seaQuest - Odissea negli abissi, nel ruolo di Frank Cobb, ufficiale del fittizio Broken Ridge of the Ausland Confederation, un sottomarino minerario al largo della grande barriera corallinaaustraliana. Nel 1980 partecipò al primo horror prodotto dalla Disney, Gli occhi del parco con Bette Davis. Nel 1994 fu il narratore negli acclamati documentari Titanic: Morte di un sogno e Titanic: La leggenda vive ancora per A&E Television Networks. Sempre negli anni novanta un gruppo rock/rap argentino scelse come nome Illya Kuryaki and the Valderramas, dal personaggio di McCallum nella serie Organizzazione U.N.C.L.E.
Dal 2003 fino alla morte, McCallum lavorò nella fortunata serie NCIS - Unità anticrimine prodotta dalla CBS, nel ruolo del medico legale Donald "Ducky" Mallard, uno dei personaggi principali. In una battuta sull'età del suo personaggio nella serie, quando l'agente Kate Todd chiede a Gibbs "Che tipo era Ducky quando era giovane?", egli risponde semplicemente "Illya Kuryakin", anche se questa battuta si perde nella traduzione italiana poiché, visto che la serie Organizzazione U.N.C.L.E. è stata trasmessa in Italia negli anni sessanta e ben pochi avrebbero capito il nesso, è stata tradotta differentemente. La battuta italiana è "Un tipo alla Cary Grant".[4]
Secondo il "dietro le quinte" nel DVD della prima stagione della serie, McCallum si era preparato con particolare cura per diventare un esperto in medicina forense, al fine di interpretare meglio il ruolo di Ducky, addirittura assistendo ad alcune autopsie. Donald P. Bellisario racconta che McCallum divenne talmente esperto in materia che fu seriamente tentato di fare di lui un consulente tecnico per la serie.
Muore il 25 settembre 2023 a New York per cause naturali, pochi giorni dopo aver compiuto 90 anni.[5]
Vita privata
È stato sposato con l'attrice Jill Ireland dal 1957 al 1967, quando i due divorziarono e l'attrice sposò in seconde nozze Charles Bronson nel 1968.[6] I due ebbero tre figli: Paul, Jason e Valentine (Val). Jason, che era stato adottato, morì di overdose nel 1989.
Nel 1967 contrasse un secondo matrimonio con Katherine Carpenter, modella diventata designer di interni.[6] La coppia si incontrò durante un servizio fotografico per la rivista Glamour nel 1965 e rimasero insieme per più di 50 anni.[6] Ebbero un figlio, Peter, e una figlia, Sophie.
L'episodio Quello che resta (The Stories We Leave Behind), della ventunesima stagione della serie televisiva NCIS - Unità anticrimine, realizzato cinque mesi prima del decesso dell'attore e trasmesso il 19 febbraio 2024, è un lungo omaggio all'attore scomparso. Nell'episodio viene messo in scena il decesso di Ducky, il capo medico legale diventato storico ufficiale dell'NCIS interpretato da McCallum. Nel corso dell'episodio ogni personaggio ricorda un momento specifico condiviso con il dottor Mallard, oltre alla presenza di numerosi rimandi alla vita reale e alla carriera di McCallum. La sigla iniziale, inoltre, è rallentata e contiene un messaggio in memoria dell'attore scomparso prima dei titoli di coda.
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