Em 1985, já no Brasil, retornou ao Flamengo e trabalhou como preparador físico, técnico interino, supervisor do departamento de futebol e técnico efetivo.[5][6][7]
Com Ricardo Teixeira eleito em 1989, o dirigente Eurico Miranda indicou Sebastião Lazaroni, então com 39 anos, para a Seleção Brasileira, uma vez que a primeira opção — Carlos Alberto Parreira — não conseguiu liberação da Arábia Saudita.[9] Na ocasião, Eurico declarou: "Lazaroni é jovem, moderno, trabalhador e vencedor. Foi tricampeão do Rio de Janeiro, vencendo um campeonato com o Flamengo e dois com o Vasco". Lazaroni deu entrevistas afirmando que quatro dos jogadores da primeira convocação foram "indicados" e disse que seria uma espécie de coordenador.[10] De acordo com o jornalista Carlos Orletti, Eurico Miranda afirmou que tinha "poder de veto" nas convocações.[11] Uma enquete do jornal Folha de S.Paulo indicou que apenas 3% dos torcedores escolheriam Lazaroni como técnico da Seleção Brasileira.[12]
Já na Copa do Mundo de 1990, o Brasil foi eliminado nas oitavas de final num confronto marcante contra a Argentina.[13] Foi a primeira vez, desde 1966, que a Seleção Canarinho não terminou entre as oito melhores do torneio. O atacante Müller, que atuava no Torino e disputava a Serie B da Itália, foi o único jogador convocado pelo Brasil para uma Copa do Mundo atuando numa segunda divisão. Durante o mundial, Lazaroni assinou um contrato de 75 mil dólares para dar entrevistas exclusivas à TV Globo.
Após a eliminação, o jornal Folha da Tarde estampou na manchete: "Deu Burro!" e "Esquema de Lazaroni elimina o Brasil". A Folha de S.Paulo colocou uma caricatura de Lazaroni com orelhas de burro na primeira página. O Jornal dos Sports publicou em tom jocoso uma pequena matéria: "Branco jura que foi dopado na história mais inacreditável da Copa do Mundo". Lazaroni reagiu transtornado depois do jogo: "Ninguém pode me culpar de nada, pois nas peladas não perdia gols [assim]. Se eu estivesse em campo contra a Argentina, dificilmente teria perdido alguns daqueles que deixamos de marcar. Por isso eu afirmo: antes do jogo, o grupo merecia nota 10, depois foram reprovados".[14]
Catar
Iniciou sua trajetória no Catar em julho de 2008, assumindo o comando do Qatar Sports Club. No ano seguinte, foi eleito o melhor treinador da temporada pelo Comitê Olímpico e conquistou a Copa da Coroa do Príncipe.[15] Em março de 2011, Lazaroni teve seu contrato renovado por mais três anos.[16] Por conta do bom trabalho no clube, foi anunciado como técnico da Seleção Catari no dia 7 de agosto. O período de permanência e os valores do acordo não foram divulgados.[17]
No dia 19 de dezembro, após a eliminação do Catar na primeira fase dos Jogos Pan-Arábicos, o treinador foi demitido.[18] Em janeiro de 2012 passou a ser consultor técnico da Seleção do Catar, retornando meses depois ao comando do Qatar SC.[19]