Monro war LKW- und Busfahrer. Aber das Singen machte ihm ebenso viel Freude. 1954 trat er zum ersten Mal professionell auf, und ab 1956 hatte er Erfolg. Er tingelte durch die Clubs und bekam Ende der 1950er Jahre einen Plattenvertrag. Bis 1974 war er immer wieder in den Charts vertreten. In der britischen Presse wurde er in Anspielung auf einen seiner vorherigen Jobs oft mit dem Spitznamen „The Singing Bus Driver“ bezeichnet.
Er vertrat Großbritannien beim Eurovision Song Contest 1964 mit dem Tony-Hatch-Titel I Love the Little Things und erreichte hinter der Siegerin Gigliola Cinquetti den zweiten Platz. Der österreichische Beitrag Warum nur, warum? von Udo Jürgens, der den 6. Platz erreichte, gefiel ihm so gut, dass er eine englische Fassung mit dem Titel Walk Away aufnahm und damit die Hitparaden stürmte. Im Laufe seiner Karriere nahm er noch fünf weitere Kompositionen von Udo Jürgens in englischer Sprache auf (Without You, The Music Played, Lovin' You Again, If I Never Sing Another Song und Merci Chérie), drei davon (wie auch Walk Away) zusätzlich noch in Versionen mit spanischen Texten für Alben speziell für den lateinamerikanischen Markt. Die 1992 bzw. 1996 erschienenen Alben The Very Best Of und Best Of wurden mit Platin bzw. Gold in Großbritannien ausgezeichnet.
Für den Film Die Seewölfe kommen sang er das Lied The Precious Moments ein. Die Melodie war das Leitmotiv des Films und basierte auf dem Warschauer Konzert von Richard Addinsell.
Barry, Black and Born Free. In: James Inverne: Wrestling with Elephants. The Authorised Biography of Don Black. Foreword by John Barry. Sanctuary, London 2003, ISBN 1-86074-468-0, S. 42–53 (englisch, das Buch enthält zudem verstreut in weiteren Kapiteln Informationen zu Matt Monro).
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