У дорослому футболі дебютував 1957 року виступами за команду «Локомотив» (Кутаїсі). Наступного сезону перейшов до найсильнішого футбольного клубу Грузії — тбіліського «Динамо». В 1962 році команда посіла третє місце в лізі, а Датунашвілі, окрім бронзових медалей, став майстром спорту СРСР. Через два роки новий успіх: тбіліські «динамівці», вперше в своїй історії, здобули золоті нагороди чемпіонату СРСР. У тому році тренери перевели його з півзахисту до атакуючої ланки і Датунашвілі, з 13 голами, став найрезультативнішим гравцем клубу.
1966 року став найкращим бомбардиром чемпіонату СРСР — 20 забитих м'ячів. 22 вересня повторив рекорд результативності ліги в одному матчі. В поєдинку з єреванським «Араратом» п'ять разів вражав ворота суперника. Для цього йому знадобилося 29 хвилин[1]. До нього таке вдалося в 1938 році гравцю ленінградського «Спартака» Євгену Шелагіну. Наступного року здобув другу бронзову нагороду національного чемпіонату і завершив виступи на футбольному полі. Всього за «Динамо» провів 249 матчів (60 голів), із них в чемпіонаті — 199 матчів (46 голів). Двічі обирався до списку найкращих футболістів СРСР (1964, 1966 — № 2). Виступав за другу збірну Радянського Союзу.
