Al renunciar a sus derechos sucesorios su hermano Alfonso para casarse con una mujer que no pertenecía a la realeza, su padre también le pidió a Jaime que hiciese lo mismo; éste aceptó la petición paterna y renunció el 23 de junio de 1933. Alfonso XIII lo consideraba incapacitado, al ser sordo, para poder ocupar el trono en caso de que la monarquía se restaurase en España. Desde entonces utilizó el título de duque de Segovia. En 1941, los legitimistas franceses consideraron a Jaime jefe de la Casa de Borbón y pretendiente al trono de Francia. Sus partidarios lo conocieron como Enrique VI de Francia y Navarra.
El 6 de diciembre de 1949, Jaime de Borbón intentó que su renuncia a los derechos de sucesión al trono de España fuese invalidada, oponiéndose a que su hermano Juan de Borbón fuese considerado jefe de la Casa Real. El 19 de julio de 1969, Jaime de Borbón renunció definitivamente a continuar reclamando sus posibles derechos dinásticos, cuando el príncipe Juan Carlos fue designado sucesor por el dictador Francisco Franco, al solicitarle este gesto su hijo Alfonso. Pero algunos años después trató que el dictador nombrara sucesor a su hijo y apartara de la sucesión a la jefatura de Estado a Juan Carlos.
Jaime de Borbón murió en el Hospital cantonal de San Galo, en Suiza, el 20 de marzo de 1975. Diez años después, el rey Juan Carlos I ordenó el traslado de sus restos al Monasterio de El Escorial.
Jaime y Emanuela de Dampierre se divorciaron el 6 de mayo de 1947 en Bucarest (el divorcio fue reconocido por el Tribunal de Apelación de Turín el 3 de junio de 1949, pero no en España).
El 3 de agosto de 1949, Jaime de Borbón se casó civilmente en Innsbruck con una cantante de ópera, Charlotte Luise Auguste Tiedemann, hija de Otto Eugen Tiedemann y Luise Amalia Klein. Charlotte era dos veces divorciada (de Franz Büchler y de Fritz Hippler), y era madre de una hija, Helga Charlotte Hippler.
Filmografía sobre su persona
Durante la segunda quincena de septiembre de 2010, la cadena española Telecinco emitió una biopic sobre la vida de Alfonso de Borbón y Dampierre —uno de los hijos de Jaime de Borbón— en dos capítulos, titulado Alfonso, el príncipe maldito. El papel de Jaime fue interpretado por el actor Pedro Miguel Martínez.[8]
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