Remplaçant Terry Sawchuk blessé, Crozier impressionne tellement qu’il dispute les quinze derniers matchs des Red Wings de Détroit en 1963-1964, causant le départ de Sawchuk vers les Maple Leafs de Toronto. Dès sa première saison complète, Crozier est élu dans la première équipe d’étoiles. En 1966, il conduit son équipe à la finale de la Coupe Stanley face aux Canadiens de Montréal. Bien qu’il ne remporte pas la coupe, Crozier devient le tout premier joueur à remporter le trophée Conn-Smythe sans avoir remporté la coupe Stanley.
Les blessures et la maladie (au pancréas) tiennent Crozier loin de l’action par la suite, et il est échangé aux Sabres de Buffalo en 1970. Après six saisons, il passe aux Capitals de Washington, équipe avec laquelle il termine sa carrière. Par la suite, Crozier devient directeur-général des Capitals pour une courte période. À partir de 1983, Crozier occupe le poste de vice-président de la MBNA Credit Card Company jusqu'à ce qu’il meure d’un cancer en 1996. En 2000, le prix Trico est renommé en son honneur le trophée Roger-Crozier.