Проте, після завоювання Фрідріхом у 1236—1237 частини лангобардських земель папа у 1239 знову відлучив його від церкви та розпочав нову війну. У 1241 скликав синод у Римі, який мав засудити Фрідріха та накласти на нього анафему. Однак, синод не відбувся, оскільки сицилійський флот Фрідріха за допомогою пізанців в Битві при Джильйо розбив і захопив в полон флот Генуезької республіки, який перевозив учасників синоду до Риму, а сам папа помер, коли війська імператора підійшли до стін Риму.
У 1228 засудив книги Талмуду, як такі, що містять різного роду обман і блюзнірство проти християнської науки, дав наказ спалити ці книги.
У 1230 дав наказ укласти Decretum — кодекс канонічного права, яке опиралось на рішення соборів і листи пап Римських. Decretum діяли аж до 1918.
Видав буллу, започаткувавши діяльність інквізиції. У 1231 розширив сферу діяльності інквізиції на всі католицькі країни та офіційно запровадив інквізиційні органи. Визначив, що мінімальний вік інквізитора має бути не меншим ніж 40 років. Жоден з пап не був так прихильно налаштований до церковної дисципліни як Григорій IX.
В той же час, розуміючи необхідність побудови системи аргументів проти єретичних віровчень, у 1231 році дав вказівку спеціальній комісії дослідити можливість вивчення праць Арістотеля та використання їх у католицькому віровченні.[6][7]