Simoni nasceu em uma aldeia próxima a Shkodrë, em uma família profundamente religiosa. Aos dez anos ingressou no Colégio Franciscano de Troshani, iniciando o processo de formação ao sacerdócio. Em 1948, no auge da perseguição do regime de Enver Hoxha, o convento franciscano foi saqueado e transformado num local de tortura para prisioneiros. Os frades foram fuzilados e os noviços expulsos. Simoni foi enviado para lecionar numa aldeia remota nas montanhas. Depois de dois anos de serviço militar (1953-1955), concluiu os estudos clandestinos de teologia.[2]
Foi ordenado padre em 7 de abril de 1956, pelo Bispo Ernest Maria Çoba, na Arquidiocese de Shkodrë, onde permaneceu incardinado.[3]
Em 24 de dezembro de 1963 foi preso por oferecer a Santa Missa do Galo pelo alma do presidente dos Estados Unidos da América, John F. Kennedy, que tinha sido assassinado. Foi condenado à morte, mas a sentença foi comutada em 25 anos de prisão e trabalhos forçados. Durante os anos da prisão foi para os companheiros de prisão como um pai espiritual.[2]
Em 22 de maio de 1973, foi novamente condenado à morte, acusado de instigar um motim, mas devido ao depoimento favorável de seus carcereiros, a sentença não foi executada. Sua permanência na prisão durou 18 anos, doze dos quais passou nas minas.[2]
Foi liberto em 1981, mas continuou a ser considerado como "inimigo do povo" pelas autoridades do regime. Depois da queda do regime comunista, exerceu seu ministério em vários vilarejos das campanhas albanesas.[2]
Em 21 de setembro de 2014,[4] encontrou o papa Francisco em ocasião da visita pastoral dele na Albânia.
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